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    • 专利摘要:
    本發明提供自原油共製造直鏈烷基苯及生質燃料之方法的實施例。一種方法包含使原油去氧以形成烷烴之步驟。使烷烴之第一部分氫裂解，形成含有在C9至C14範圍內之正構及輕度分支鏈烷烴之第一流及含有異烷烴之第二流。使第一流去氫，得到單烯烴。隨後，在烷基化條件下用單烯烴使苯烷基化，得到包含烷基苯及苯之烷基化流出物。此後，分離烷基苯，得到烷基苯產物。處理烷烴之第二部分及異烷烴，形成生質燃料。
    公开号:TW201315803A
    申请号:TW101132584
    申请日:2012-09-06
    公开日:2013-04-16
    发明作者:Amarendra Anumakonda；Srikantiah Raghuram；Silva Ferreira Alves Joao Jorge Da；Andrea G Bozzano
    申请人:Uop Llc；
    IPC主号:C07C2-00
    专利说明:
    使用氫裂解自原油共製造烷基苯及生質燃料之方法
    本發明大體上係關於使用氫裂解共製造烷基苯及生質燃料之方法，且更特定言之係關於自原油製造再生性烷基苯及生質燃料之方法。 優先權之說明
    本申請案主張2011年9月23日申請之美國申請案第13/242,825號之優先權，該案之內容據此以全文引用之方式併入本文中。
    直鏈烷基苯為具有式C6H5CnH2n+1之有機化合物。儘管n可具有任何實際值，但烷基苯之當前商業用途要求n處於10與16之間，或更特定言之處於10與13之間、處於12與15之間或處於12與13之間。當烷基苯在製造清潔劑之界面活性劑中用作中間物時，通常要求此等特定範圍。由於自烷基苯產生之界面活性劑可生物降解，故烷基苯製造自其1960年代最初用於清潔劑製造以來已快速增長。
    儘管使用基於烷基苯之界面活性劑製造的清潔劑可生物降解，但產生烷基苯之製程並不基於再生性來源。特定言之，烷基苯目前自來源於化石燃料之煤油製造。由於關於化石燃料提取之環境問題日益增多且關於正在耗竭之化石燃料儲備存在經濟擔憂，故可能支持在清潔劑及其他工業中使用生物可降解界面活性劑之替代性來源。
    對使用生質燃料亦存在日益增加之需求以便降低對化石燃料之需求且減少其使用。此需求尤其適用於運輸需要，其中難以利用其他再生性能源。舉例而言，生質柴油或綠色柴油及生質噴射機燃料或綠色噴射機燃料可使基於石油之燃料的需求及使用顯著減少。
    因此，需要提供自原油(亦即並非自土壤提取之油)共製造烷基苯及生質燃料之方法及系統。另外，需要提供自來自蔬菜、堅果及/或種子油之易於處理之三甘油酯及脂肪酸提供再生性烷基苯及生質燃料的方法及系統。此外，本發明之其他所需特點及特徵將由隨後本發明之[實施方式]及隨附申請專利範圍結合本發明之隨附圖式及此[先前技術]而變得顯而易見。
    本文提供自原油共製造烷基苯產物及生質燃料之方法。根據一例示性實施例，該方法使原油去氧以形成烷烴。使烷烴之第一部分氫裂解，形成含有在C9至C14範圍內之正構及輕度分支鏈烷烴之第一流及含異烷烴之第二流。使第一流去氫，得到單烯烴。隨後，在烷基化條件下用單烯烴使苯烷基化，得到包含烷基苯及苯之烷基化流出物。此後，分離烷基苯，得到烷基苯產物。處理烷烴之第二部分及異烷烴，形成生質燃料。
    在另一例示性實施例中，提供一種自原油來源三甘油酯共製造烷基苯產物及生質燃料之方法。在此實施例中，使三甘油酯去氧，形成包含水、二氧化碳、丙烷、烷烴之第一部分及烷烴之第二部分的經去氧產物。使此流分餾以分離含有烷烴之第一流與第二流。隨後，使含烷烴之第一流氫裂解，形成正構烷烴流及異烷烴流。使正構烷烴流去氫，得到單烯烴。在烷基化條件下使用單烯烴使苯烷基化，得到包含烷基苯及苯之烷基化流出物。此後，分離烷基苯，得到烷基苯產物。處理含烷烴之第二流及異烷烴流，形成生質燃料。
    根據另一實施例，提供一種自原油共製造烷基苯產物及生質燃料之方法。在該方法中，用氫氣使原油去氧，形成包含烷烴之流。使烷烴氫裂解，形成正構烷烴流及異烷烴流。使正構烷烴流去氫，得到單烯烴及氫氣。根據例示性實施例，使藉由去氫得到之氫氣再循環以使原油去氧。在烷基化條件下使用單烯烴使苯烷基化，得到包含烷基苯及苯之烷基化流出物。隨後，自流出物中分離烷基苯，得到烷基苯產物。處理異烷烴流，形成生質燃料。
    下文將結合以下圖式描述本發明之實施例。
    以下[實施方式]本質上僅為例示性的且不欲限制本發明或本發明之應用及用途。此外，不欲受前述[先前技術]或以下[實施方式]中所呈現之任何理論約束。
    本文中所涵蓋之各種實施例係關於自原油共製造烷基苯產物及生質燃料之方法及系統。圖1中說明用於自原油饋料14製造烷基苯產物12及生質燃料13之例示性裝置10。如本文所用，原油為來源於植物或藻類物質之原油，且通常稱為再生性油。原油並不基於煤油或其他化石燃料。在某些實施例中，原油包括椰子油、棕櫚仁油、蓖麻油、菜籽油、烹調油及其他蔬菜、堅果或種子油中之一或多者。原油通常包含三甘油酯、游離脂肪酸或三甘油酯與游離脂肪酸之組合。
    在所說明之實施例中，將原油饋料14傳遞至去氧單元16中，去氧單元16亦接受氫氣饋料18。在去氧單元16中，使饋料14中之三甘油酯及脂肪酸去氧。三甘油酯在結構上由三個(通常不同)脂肪酸分子形成，該等脂肪酸分子用甘油橋鍵結在一起。甘油分子包括三個羥基(HO-)且各脂肪酸分子具有羧基(COOH)。在三甘油酯中，甘油之羥基與脂肪酸之羧基連接，形成酯鍵。因此，在去氧期間，脂肪酸自三甘油酯結構中游離出來且轉化成正構烷烴。甘油轉化成丙烷，且羥基及羧基中之氧轉化成水或二氧化碳。脂肪酸及三甘油酯之去氧反應分別說明如下：H2+RCOOH → R+H2O+CO2
    在去氧反應期間，所產生烷烴鏈Rn之長度將視確切反應途徑而定變化某一值。舉例而言，若形成二氧化碳，則該鏈將比脂肪酸來源(Rn)少一個碳。若形成水，則該鏈將與脂肪酸來源中Rn鏈之長度相等。通常形成大致等量之水與二氧化碳，使得形成等量之Cn烷烴及Cn-1烷烴。
    在圖1中，使含有正構烷烴、水、二氧化碳及丙烷之經去氧流20離開去氧單元16且饋入分離器22中。分離器22可為多級分餾單元、蒸餾系統或類似已知裝置。在任何情況下，分離器22自經去氧流20中移除水、二氧化碳及丙烷。另外，分離器22可提供烷烴之第一部分23及烷烴之第二部分21。在某些實施例中，烷烴之第一部分23具有C10至C14之碳鏈長度。在其他實施例中，烷烴之第一部分23具有下限CL(其中L為四(4)至三十一(31)之整數)及上限CU(其中U為五(5)至三十二(32)之整數)之碳鏈長度。與烷烴之第一部分23相比，烷烴之第二部分21可具有較短、較長或較短與較長之組合的碳鏈。在一較佳實施例中，烷烴之第一部分23包含具有C10至C13鏈之烷烴，且烷烴之第二部分21包含具有C17至C18鏈之烷烴。
    如圖1中所示，將烷烴之第一部分23引入氫裂解單元24中。氫裂解單元24較佳容納溫和氫裂解催化劑，以產生較少異烷烴。烷烴23之氫裂解產生正構及輕度分支鏈烷烴流25及異烷烴流26。正構及輕度分支鏈烷烴25較佳在C9至C14範圍內。如所示，將正構及輕度分支鏈烷烴流25饋入烷基苯製造區28中。特定言之，將正構及輕度分支鏈烷烴流25饋入烷基苯製造單元28中之去氫單元30中。在去氫單元30中，使正構及輕度分支鏈烷烴流25去氫成與烷烴流25之碳數相同的單烯烴。去氫通常經由已知催化製程發生，諸如商業上常用之帕科爾製程(Pacol process)。如以下方程式中所表示，二烯烴(亦即二烯)及芳族物亦作為去氫反應之不當結果產生：單烯烴形成：CXH2X+2 → CXH2X+H2；二烯烴形成：CXH2X → CXH2X-2+H2；芳族物形成：CXH2X-2 → CXH2X-6+2H2。
    在圖1中，使包含單烯烴及氫氣以及一些二烯烴及芳族物之經去氫流32離開去氫單元30。將經去氫流32傳遞至相分離器34中以自經去氫流32移出氫氣。如所示，氫氣以氫氣再循環流36之形式離開相分離器34，該氫氣再循環流36可添加至氫氣饋料18中以輔助上游去氧製程。
    在相分離器34處，形成液流38且其包含去氫期間形成之單烯烴及任何二烯烴及芳族物。液流38離開相分離器34且進入選擇性氫化單元40(諸如德法恩反應器(DeFine reactor))中。氫化單元40選擇性氫化液流38中二烯烴之至少一部分以形成額外單烯烴。從而形成具有增加單烯烴濃度之增強流42。
    如所示，增強流42自氫化單元40穿至輕質物分離器44(諸如汽提塔)中，該輕質物分離器44移除含有產生自上游處理期間之裂解或其他反應之任何輕質物(諸如丁烷、丙烷、乙烷及甲烷)的輕餾分流46。移除輕餾分46後，形成流48且可傳遞至芳族物移除裝置50(諸如購自UOP之帕科爾增強製程(Pacol Enhancement Process；PEP)單元)中。如由其名稱所指示，芳族物移除裝置50自流48移除芳族物且形成單烯烴流52。
    在圖1中，將單烯烴流52及苯流54饋入烷基化單元56中。烷基化單元56容納催化劑58，諸如固體酸催化劑，其輔助用單烯烴52使苯54烷基化。氟化氫(HF)及氯化鋁(AlCl3)為商業上用於用直鏈單烯烴使苯烷基化之兩種主要催化劑，且可用於烷基化單元56中。藉由烷基化，根據以下反應形成烷基苯(通常稱為直鏈烷基苯(LAB))：C6H6+CXH2X → C6H5CXH2X+1且其存在於烷基化流出物60中。
    為使烷基化製程最佳化，將過剩量之苯54供應至烷基化單元56中。因此，離開烷基化單元56之烷基化流出物60含有烷基苯及未反應之苯。另外，烷基化流出物60亦可包括一些未反應之烷烴。在圖1中，使烷基化流出物60穿至苯分離單元62(諸如分餾塔)中，以自烷基化流出物60分離未反應之苯。此未反應之苯以苯再循環流64之形式離開苯分離單元62，使該苯再循環流64傳遞回烷基化單元56中以減少流54中所要新鮮苯之體積。
    如所示，苯經汽提之流66離開苯分離單元62且進入烷烴分離單元68(諸如分餾塔)中。在烷烴分離單元68中，將未反應之烷烴以再循環烷烴流70之形式自苯經汽提之流66移出，且投送至烷烴流25中且與烷烴流25混合，隨後如上所述進行去氫。
    另外，藉由烷烴分離單元68分離烷基苯流72且饋入烷基化物分離單元74中。烷基化物分離單元74(其可為例如多塔分餾系統)分離重質烷基化物底部流76與烷基苯流72。
    藉由烷基化後分離製程，分離到直鏈烷基苯產物12且使其離開裝置10。應注意，並非所有實施例均需要該等分離製程來分離烷基苯產物12。舉例而言，烷基苯產物12可能需要具有寬範圍之碳鏈長度且無需任何分餾來去除比所需更長之碳鏈(亦即重質物)或比所需更短之碳鏈(亦即輕質物)。另外，饋料14可具有足夠品質以無需分餾即具有所需鏈長範圍。
    在某些實施例中，饋料14包括實質上具有C22脂肪酸之油。在其他某些實施例中，饋料14為實質上均質的且包含在所需範圍內之游離脂肪酸。舉例而言，饋料可為棕櫚脂肪酸餾出物(PFAD)。或者，饋料14可包含三甘油酯及游離脂肪酸，其均具有適用於所需烷基苯產物12之碳鏈長度。
    在某些實施例中，原油來源為蓖麻，且饋料14包含蓖麻油。蓖麻油基本上由在碳12位置處具有其他內部羥基之C18脂肪酸組成。舉例而言，蓖麻油三甘油酯之結構為：
    在使包含蓖麻油之饋料14去氧期間，已發現碳鏈之一些部分在碳12位置處裂解。因此，去氧產生一組在去氧期間由裂解產生之具有C10至C11鏈的較輕質烷烴，及一組具有C17至C18鏈之未裂解較重質烷烴。較輕質烷烴可形成烷烴之第一部分23，且較重質烷烴可形成烷烴之第二部分21。應注意，儘管蓖麻油作為具有其他內部羥基之油的實例展示，但可存在其他實例。同樣，可能需要基因工程改造之生物體以藉由設計製造該等油。因此，任何具有內部羥基之油均可為所需饋料油。
    如圖1中所示，將烷烴之第二部分21及異烷烴流26共饋入系統80中以製造生質燃料13，諸如柴油或噴射機燃料，諸如合成烷烴煤油(SPK)。生質燃料製造系統80中通常不需要進一步去氧。更確切而言，在系統80中，烷烴之第二部分21通常在異構化單元82中異構化或在裂解單元84中裂解，產生與烷烴之第二部分21相比具有相等或較輕分子量之異烷烴。可自所得生質燃料13中分離出氫氣，形成再循環至去氧單元16中之氫氣流86。儘管顯示直接饋入去氧單元16中，但可將氫氣流86饋入氫氣饋料18中。詳言之，在某些實施例中，異烷烴流26在石腦油範圍內，且系統80包括自異烷烴流26產生氫氣86之重組器。
    為產生生質柴油，生質燃料製造系統80主要使烷烴之第二部分21異構化而具有最小裂解。為製造生質噴射機燃料或綠色噴射機燃料，執行一些裂解反應以便獲得較小分子(具有較低分子量)來滿足噴射機技術要求所要求之特性。
    儘管已在上述[實施方式]中呈現至少一個例示性實施例，但應瞭解，存在大量變化形式。亦應瞭解，例示性實施例僅為實例，且不欲以任何方式限制本發明之範疇、適用性或組態。更確切而言，上述[實施方式]將為熟習此項技術者提供用於實施本發明之例示性實施例的便利路線圖，應瞭解，在不背離如隨附申請專利範圍及其合法等效物中所闡述的本發明之範疇的情況下，可對例示性實施例中所述之元件的功能及配置進行各種改變。
    10‧‧‧裝置
    12‧‧‧烷基苯產物
    13‧‧‧生質燃料
    14‧‧‧原油饋料/饋料
    16‧‧‧去氧單元
    18‧‧‧氫氣饋料
    20‧‧‧經去氧流
    21‧‧‧烷烴之第二部分
    22‧‧‧分離器
    23‧‧‧烷烴之第一部分/烷烴
    24‧‧‧氫裂解單元
    25‧‧‧正構及輕度分支鏈烷烴流/烷烴流
    26‧‧‧異烷烴流
    28‧‧‧烷基苯製造區/烷基苯製造單元
    30‧‧‧去氫單元
    32‧‧‧經去氫流
    34‧‧‧相分離器
    36‧‧‧氫氣再循環流
    38‧‧‧液流
    40‧‧‧選擇性氫化單元
    42‧‧‧增強流
    44‧‧‧輕質物分離器
    46‧‧‧輕餾分流/輕餾分
    48‧‧‧流
    50‧‧‧芳族物移除裝置
    52‧‧‧單烯烴流/單烯烴
    54‧‧‧苯流/苯/流
    56‧‧‧烷基化單元
    58‧‧‧催化劑
    60‧‧‧烷基化流出物
    62‧‧‧苯分離單元
    64‧‧‧苯再循環流
    66‧‧‧苯經汽提之流
    68‧‧‧烷烴分離單元
    70‧‧‧再循環烷烴流
    72‧‧‧烷基苯流
    74‧‧‧烷基化物分離單元
    76‧‧‧重質烷基化物底部流
    80‧‧‧生質燃料製造系統/系統
    82‧‧‧異構化單元
    84‧‧‧裂解單元
    86‧‧‧氫氣流
    圖1示意性說明根據例示性實施例共製造烷基苯及生質燃料之系統。
    10‧‧‧裝置
    12‧‧‧烷基苯產物
    13‧‧‧生質燃料
    14‧‧‧原油饋料/饋料
    16‧‧‧去氧單元
    18‧‧‧氫氣饋料
    20‧‧‧經去氧流
    21‧‧‧烷烴之第二部分
    22‧‧‧分離器
    23‧‧‧烷烴之第一部分/烷烴
    24‧‧‧氫裂解單元
    25‧‧‧正構及輕度分支鏈烷烴流/烷烴流
    26‧‧‧異烷烴流
    28‧‧‧烷基苯製造區/烷基苯製造單元
    30‧‧‧去氫單元
    32‧‧‧經去氫流
    34‧‧‧相分離器
    36‧‧‧氫氣再循環流
    38‧‧‧液流
    40‧‧‧選擇性氫化單元
    42‧‧‧增強流
    44‧‧‧輕質物分離器
    46‧‧‧輕餾分流/輕餾分
    48‧‧‧流
    50‧‧‧芳族物移除裝置
    52‧‧‧單烯烴流/單烯烴
    54‧‧‧苯流/苯/流
    56‧‧‧烷基化單元
    58‧‧‧催化劑
    60‧‧‧烷基化流出物
    62‧‧‧苯分離單元
    64‧‧‧苯再循環流
    66‧‧‧苯經汽提之流
    68‧‧‧烷烴分離單元
    70‧‧‧再循環烷烴流
    72‧‧‧烷基苯流
    74‧‧‧烷基化物分離單元
    76‧‧‧重質烷基化物底部流
    80‧‧‧生質燃料製造系統/系統
    82‧‧‧異構化單元
    84‧‧‧裂解單元
    86‧‧‧氫氣流
    权利要求:
    Claims (10)
    [1] 一種自原油(14)共製造烷基苯產物(12)及生質燃料(13)之方法，其包含：使該原油去氧，形成烷烴(20)；使該等烷烴之第一部分(23)氫裂解，形成含有在C9至C14範圍內之正構或輕度分支鏈烷烴之第一流(25)及含異烷烴之第二流(26)；使該第一流去氫，得到單烯烴(52)；在烷基化條件下用該等單烯烴使苯(54)烷基化，得到包含烷基苯及苯之烷基化流出物(60)；分離該等烷基苯，得到烷基苯產物；及處理該等烷烴之第二部分(21)及含有異烷烴之該第二流，形成生質燃料。
    [2] 如請求項1之方法，其中含有異烷烴之該第二流在石腦油範圍內，且其中在處理含有異烷烴之該第二流期間，產生氫氣(86)且使其再循環以輔助使該原油去氧。
    [3] 如請求項1之方法，其中使該第一流去氫產生氫氣流(36)，且其中該方法進一步包含使該氫氣流再循環以輔助該去氧步驟。
    [4] 如請求項1之方法，其中處理該等烷烴之第二部分及含有異烷烴之該第二流包括使該等烷烴之第二部分異構化以形成額外異烷烴。
    [5] 如請求項1之方法，其中藉由使該第一流去氫得到二烯烴，且其中該方法進一步包含使該等二烯烴選擇性氫化以形成額外單烯烴。
    [6] 如請求項5之方法，其進一步包含在烷基化前自該等單烯烴移除芳族物。
    [7] 如請求項1之方法，其中該原油包含具有第一鏈長範圍之第一複數種脂肪酸及具有第二鏈長範圍之第二複數種脂肪酸；其中藉由使該等原油去氧形成第一鏈長烷烴及第二鏈長烷烴；其中該等烷烴之第一部分包含該等第一鏈長烷烴；且其中該等烷烴之第二部分包含該等第二鏈長烷烴；該方法進一步包含：在氫裂解前使該等烷烴分餾以分離烷烴之該第一部分與烷烴之該第二部分。
    [8] 如請求項1之方法，其中該原油包含C22脂肪酸，且其中使該原油去氧引起裂解，且得到該等烷烴之第一部分及該等烷烴之第二部分。
    [9] 一種自原油來源三甘油酯(14)共製造烷基苯產物(12)及生質燃料(13)之方法，其包含：使該等三甘油酯去氧，形成包含水、二氧化碳、丙烷及烷烴之經去氧產物(20)；使該經去氧產物分餾以分離含烷烴之第一流(23)與含烷烴之第二流(21)；使烷烴之該第一流氫裂解，形成正構烷烴流(25)及異烷烴流(26)；使該正構烷烴流去氫，得到單烯烴(52)；在烷基化條件下用該等單烯烴使苯(54)烷基化，得到包含烷基苯及苯之烷基化流出物(60)；分離該等烷基苯，得到烷基苯產物；及處理烷烴之該第二流及該異烷烴流，形成生質燃料。
    [10] 一種自原油(14)共製造烷基苯產物(12)及生質燃料(13)之方法，其包含：用氫氣(18)使該原油去氧，形成包含烷烴之流(20)；使該等烷烴氫裂解，形成正構烷烴流(25)及異烷烴流(26)；使該正構烷烴流去氫，得到單烯烴(52)及氫氣；使該氫氣再循環以輔助使該原油去氧；在烷基化條件下用該等單烯烴使苯(54)烷基化，得到包含烷基苯及苯之烷基化流出物(60)；分離該等烷基苯，得到烷基苯產物；及處理該異烷烴流，形成生質燃料。
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